See artikkel on läbi vaadatud vastavalt Science X-i toimetusprotseduuridele ja -poliitikale. Toimetajad on sisu terviklikkuse tagamisel rõhutanud järgmisi omadusi:
Kliimamuutus on ülemaailmne keskkonnaprobleem. Kliimamuutuste peamine põhjustaja on fossiilkütuste liigne põletamine. Need toodavad süsinikdioksiidi (CO2), kasvuhoonegaasi, mis aitab kaasa globaalsele soojenemisele. Seda silmas pidades töötavad valitsused üle maailma välja poliitikaid selliste süsinikdioksiidi heitkoguste piiramiseks. Siiski ei pruugi süsinikdioksiidi heitkoguste vähendamisest üksi piisata. Ka süsinikdioksiidi heitkoguseid tuleb kontrollida. googletag.cmd.push(function() { googletag.display('div-gpt-ad-1449240174198-2′); });
Sellega seoses pakuvad teadlased välja süsinikdioksiidi keemilise muundamise lisandväärtusega ühenditeks, näiteks metanooliks ja sipelghappeks (HCOOH). Viimase saamiseks on vaja hüdriidioonide (H-) allikat, mis on samaväärsed ühe prootoni ja kahe elektroniga. Näiteks nikotiinamiidadeniindinukleotiidi (NAD+/NADH) redutseerimis-oksüdeerimispaar on bioloogilistes süsteemides hüdriidi (H-) generaator ja reservuaar.
Selle taustal töötas Jaapani Ritsumeikani ülikooli professor Hitoshi Tamiaki juhitud teadlaste meeskond välja uue keemilise meetodi, milles kasutatakse ruteeniumilaadseid NAD+/NADH komplekse CO2 redutseerimiseks HCOOH-ks. Nende uuringu tulemused avaldati ajakirjas ChemSusChem 13. jaanuaril 2023.
Professor Tamiaki selgitab oma uurimistöö motivatsiooni. „Hiljuti näidati, et NAD+ mudeliga ruteeniumikompleks [Ru(bpy)2(pbn)](PF6)2 läbib fotokeemilise kaheelektronse redutseerimise. See andis nähtava valguse käes atsetonitriilis (CH3CN) trietanoolamiini juuresolekul vastava NADH-tüüpi kompleksi [Ru(bpy))2(pbnHH)](PF6)2,“ ütles ta.
„Lisaks regenereerib CO2 mullitamine [Ru(bpy)2(pbnHH)]2+ lahusesse [Ru(bpy)2(pbn)]2+ ja toodab formiaadiioone (HCOO-). Selle tootmiskiirus on aga üsna madal. Lühike. Seetõttu nõuab H- muundamine CO2-ks täiustatud katalüütilist süsteemi.“
Seetõttu on teadlased uurinud mitmesuguseid reagente ja reaktsioonitingimusi, mis aitavad vähendada süsinikdioksiidi heitkoguseid. Nende katsete põhjal pakkusid nad välja redokspaari [Ru(bpy)2(pbn)]2+/[Ru(bpy)2(pbnHH)]2+ valguse poolt indutseeritud kaheelektronse redutseerimise 1,3-dimetüül-2-fenüül-2,3-dihüdro-1H-benso[d]imidasooli (BIH) juuresolekul. Lisaks parandas saagist veelgi vesi (H2O) CH3CN-s trietanoolamiini asemel.

Lisaks uurisid teadlased võimalikke reaktsioonimehhanisme, kasutades selliseid meetodeid nagu tuumamagnetresonants, tsükliline voltammeetria ja UV-visuaalne spektrofotomeetria. Selle põhjal püstitasid nad hüpoteesi: esiteks moodustub [Ru(bpy)2(pbn)]2+ fotoergastamisel vaba radikaal [RuIII(bpy)2(pbn•-)]2+*, mis läbib järgmise redutseerimise: BIH-[RuII(bpy)2(pbn•-)]2+ ja BIH•+. Seejärel protoneerib H2O ruteeniumikompleksi, moodustades [Ru(bpy)2(pbnH•)]2+ ja BI•. Saadud produkt disproportsioonitakse, moodustades [Ru(bpy)2(pbnHH)]2+ ja naaseb [Ru(bpy)2(pbn)]2+-ks. Esimene redutseeritakse seejärel BI• abil, moodustades [Ru(bpy)(bpy•−)(pbnHH)]+. See kompleks on aktiivne katalüsaator, mis muundab H⁻ CO₂-ks, tootes HCOO⁻ ja sipelghapet.
Teadlased näitasid, et kavandatud reaktsioonil on kõrge konversiooniarv (süsinikdioksiidi moolide arv, mille muundab üks mooli katalüsaatorit) – 63.
Teadlased on nendest avastustest vaimustuses ja loodavad välja töötada uue meetodi energia (päikesevalguse keemiliseks energiaks) muundamiseks uute taastuvate materjalide tootmiseks.
„Meie meetod vähendab ka Maal oleva süsinikdioksiidi koguhulka ja aitab säilitada süsinikuringlust. Seega võib see tulevikus vähendada globaalset soojenemist,“ lisas professor Tamiaki. „Lisaks pakuvad uued orgaaniliste hüdriidide transporditehnoloogiad meile hindamatuid ühendeid.“
Lisateave: Yusuke Kinoshita jt, Valgusega indutseeritud orgaanilise hüdriidi ülekanne CO2**-ks, mida vahendavad ruteeniumikompleksid NAD+/NADH redokspaaride mudelitena, ChemSusChem (2023). DOI: 10.1002/cssc.202300032

Kui märkate trükiviga, ebatäpsust või soovite esitada taotluse selle lehe sisu muutmiseks, kasutage palun seda vormi. Üldiste küsimuste korral kasutage meie kontaktvormi. Üldise tagasiside saamiseks kasutage allpool olevat avalike kommentaaride jaotist (järgige juhiseid).
Teie tagasiside on meile väga oluline. Suure sõnumite hulga tõttu ei saa me aga garanteerida personaalset vastust.
Teie e-posti aadressi kasutatakse ainult selleks, et teavitada saajaid, kes e-kirja saatis. Ei teie ega saaja aadressi ei kasutata muul eesmärgil. Sisestatud teave kuvatakse teie e-kirjas ja Phys.org ei salvesta seda mingil kujul.
Saate oma postkasti iganädalasi ja/või igapäevaseid värskendusi. Saate igal ajal tellimuse tühistada ja me ei jaga kunagi teie andmeid kolmandate osapooltega.
Meie sisu on kõigile kättesaadav. Kaalu Science X missiooni toetamist premium-kontoga.

Kui soovite rohkem teavet, saatke mulle palun e-kiri.
E-post：
info@pulisichem.cn
Tel：
+86-533-3149598